Le parc national de Mljet est le parc marin le plus ancien dans toute la région méditerranée. Le parc occupe un tiers de l'île au nord-ouest sur une surface de 5375 ha de terre protégée et de mer qui l'entoure. Cette zone est a été déclarée parc national en novembre de 1960, et la zone maritime en a été ajoutée en 1997.
Cet espace a obtenu son statut de parc national grâce à son exceptionnel patrimoine culturel-historique qui remonte à l'époque des tribus illyriennes, l'empire romain et l'époque de la République de Raguse, mais le mérite revient surtout à ses lacs « doux-salés », la végétation abondante et l'unique vue panoramique sur la côte découpée, les falaises, les grands rochers, les îlots et la verdure des montagnes dans les environs s'élevant au-dessus du niveau de la mer et abritant les champs et anciens villages karstiques.
La côte extérieure, ouverte sur la mer au sud, est escarpée et plein des cavernes effondrées, alors que la partie sud qui face le continent et le bura est plus basse et beaucoup plus accessible. Les falaises au sud de l'île hébergent des nombreuses plantes endémiques de Dalmatie, à la tête desquelles se situe une beauté extraordinaire : la « dubrovačka zečina » (Centaurea ragusina) protégée par la loi.
Dans ce paysage karstique méditerranéen typique, découpé par un filet compact de promenades pittoresques se sont « dissimulés » deux particularités naturelles exceptionnellement intéressantes.
La première, les demeures typiques d’un sous-sol karstique (demi-grottes, grottes et fosses) et la deuxième, les quatre «sources d’eau minéral » ou « de boue » spécifiques de Mljet. Sur nos îles, il est rare de voir apparaître des lacs temporairement asséchés dont le fond se situe au niveau de la mer et où l’eau se précipite, ou plutôt qui communique avec la mer.
Le système des lacs salés est fascinant, c'est un phénomène écologique et océanographique unique dans la roche et a une importance significative, non seulement à l’échelle nationale mais aussi mondiale. Le grand Lac (Veliko jezero), d’une surface de 145 ha et d’une profondeur de 45 mètres et le Petit Lac (Malo jezero) dont la surface atteint 24 hectares et la profondeur environ 29 mètres, grâce à leurs beautés et leurs nombreux secrets encore cachés attirent depuis déjà des dizaines d’années des naturalistes, mais aussi d’autres curieux et avant tout, des touristes attirés par la nature intacte.
Du côté de la haute mer, un détroit à peine visible s’introduit dans le corps de l’île formant d’abord le Grand lac, puis à travers un canal encore plus étroit, le Petit lac. Même s’ils sont, comme on l’a vu, formés à partir d’eau de mer, dans le paysage, ils ont l’apparence de lacs et les habitants les ont donc nommés ainsi.
Au centre du Grand lac se trouve une autre perle naturelle, culturelle, historique et touristique, l’îlot pittoresque de Sainte Marie (Sveta Marija) avec son ancienne église et son monastère bénédictin qui datent du XIIe siècle. L’ilot représente, grâce à son ambiance exceptionnellement esthétique et à sa forte dimension culturelle et spirituelle, le symbole de l’île et du Parc National de Mljet, et, de nos jours encore, il est connu parmi les gens sous le nom de Melita, qui lui a été donné du nom de l’hôtel et du restaurant qui étaient, jusqu’à récemment, situés dans l’édifice du vieux monastère.
Il y a aussi des attractions intéressantes en dehors du parc national : au centre de la partie sud de la côte de l’île, il se trouve le phénomène géomorphologique Jama (Cave d'Ulysee), une cavité karstique dont le plafond s’est écroulé et qui ressemble vraiment à un trou (« jama » signifie trou) ou à un large puits. Au fond de ce trou on peut voir la mer car le Jama est relié à celle-ci par un tunnel naturel. Le long des parois du tunnel il se trouve plusieurs bateaux de pêcheurs dont les propriétaires vivent dans les environs de Babino polje, la plus grande agglomération sur l’île de Mljet. A cause de la voûte basse, on ne peut emmener ces bateaux en mer que par beau temps, ce qui vaut aussi pour les visites touristiques à partir du large. Le Jama intéresse beaucoup de gens car, on prétend qu’Ulysse y a séjourné après son naufrage sur les récifs de l’île d’Ogygie; il y a passé sept ans de nostalgie et de mal du pays pendant que Pénélope attendait, regardant vers le large et que la magnifique nymphe Calypso, fille du dieu Poséidon, le regardait amoureusement avec encore plus de tristesse.
L’île de Mljet se distingue aussi de part sa couverture de forêts autochtones, joliment diversifiées, riches de plantes qui croissent spontanément, qui recouvraient aussi, jusqu’à récemment, une grande partie de la côte méditerranéenne mais aujourd'hui il est rare de les trouver sous leurs formes d’origine. La végétation luxuriante de l’île, en particulier dans sa partie formant le parc national, a valu à Mljet, dès l’Antiquité, le nom d’ « île verte ». Cela et le fait qu’aujourd’hui encore, cinq différents types de forêts poussent sur l’île est probablement dû à l’influence des bénédictins qui, en tant que seigneurs féodaux de l’île pendant plusieurs siècles, en ont beaucoup pris soin et jusqu’à la fin du XVIIIe siècle ont sévèrement interdit toute construction d’habitations dans sa partie ouest, cette partie même qui aujourd’hui représente la plus grande partie du parc national.